薛延陀多弥可汗性情狭隘急躁，猜忌无恩，罢免父亲在位时的权贵大臣，专门任用自己亲近的人，国内百姓不归附。多弥可汗大肆诛杀，人人自危。回纥酋长吐迷度与仆骨、同罗联合进攻他，多弥可汗大败。乙亥日，太宗下诏任命江夏王李道宗、左卫大将军阿史那社尔为瀚海安抚大使；又派右领卫大将军执失思力率领突厥兵，右骁卫大将军契苾何力率领凉州及胡人军队，代州都督薛万彻、营州都督张俭各自率领本部兵力，分路进军，攻打薛延陀。
太宗派校尉宇文法前往乌罗护、靺鞨，在东部边境遭遇薛延陀阿波设的军队，宇文法率领靺鞨兵击败敌军。薛延陀国内惊慌失措，有人喊道：“唐兵来了！”各部大乱。多弥可汗率领数千骑兵逃奔阿史德时健部落，回纥人进攻并杀死了他，将其宗族几乎全部消灭，随后占据其领地。各部落首领互相攻击，争相派使者向唐朝归顺。
薛延陀残余部众向西逃窜，还有七万多人，共同拥立真珠可汗兄长的儿子咄摩支为伊特勿失可汗，返回故地。不久后咄摩支去掉可汗称号，派使者上表，请求居住在郁督军山以北；太宗派兵部尚书崔敦礼前往安抚。
敕勒九姓酋长因部落一向臣服薛延陀，听说咄摩支到来，都很恐惧，朝廷商议担心他成为沙漠以北的祸患，于是又派李世积与九姓敕勒共同对付他。太宗告诫李世积：“投降就安抚，反叛就讨伐。”己丑日，太宗亲手下诏：“薛延陀已灭亡，敕勒各部有的前来归降，有的尚未臣服，如今不乘机安抚，恐怕日后后悔，我要亲自前往灵州招抚。去年征讨高丽的士兵，都不再调发。”
当时太子本该随行，少詹事张行成上奏：“皇太子跟随陛下前往灵州，不如让他留守监国，接待百官，熟悉政务，既成为京城的重要屏障，又向天下展示陛下的盛德。应割舍私爱，遵从公道。”太宗认为他忠诚，提拔他为银青光禄大夫。
李世积抵达郁督军山，薛延陀酋长梯真达官率领部众前来投降。咄摩支向南逃到荒谷，李世积派通事舍人萧嗣业前往招抚，咄摩支向萧嗣业投降。他的部落仍犹豫不决，李世积出兵追击，前后斩杀五千多人，俘虏男女三万多人。秋，七月，咄摩支抵达京城，被任命为右武卫大将军。
八月甲子日，太宗立皇孙李忠为陈王。
己巳日，太宗前往灵州。江夏王李道宗的军队渡过沙漠后，遭遇薛延陀阿波达官率领的数万军队抵抗，李道宗击败敌军，斩首一千多人，追击二百里。李道宗与薛万彻各自派使者招抚敕勒各部，酋长们都很高兴，叩首请求入朝。庚午日，太宗抵达浮阳。回纥、拔野古、同罗、仆骨、多滥葛、思结、阿跌、契苾、跌结、浑、斛薛等十一姓部落各自派使者入朝进贡，称：“薛延陀不侍奉大国，暴虐无道，不能做我们的君主，自取灭亡，部落离散，不知去向。我们各有领地，不愿跟随薛延陀，归顺天子。希望陛下怜悯，请求设置官府，养育我们。”太宗大喜。辛未日，太宗下诏宴请回纥等使者，赏赐官职，赐予酋长们玺书；派右领军中郎将安永寿回访。
壬申日，太宗驾临汉朝旧甘泉宫，下诏称：“戎狄与天地同生，与上古帝王并存，制造灾祸，从远古就开始了。我姑且派一支偏师，就擒获了颉利可汗；刚施展朝廷谋略，就消灭了薛延陀。铁勒一百多万户，散居在北方荒漠，远道派使者前来归顺，请求编入户籍，成为州郡；自从开天辟地以来，从未有过这样的事，应准备礼仪祭告祖庙，同时向天下颁布。”
庚辰日，太宗抵达泾州；丙戌日，越过陇山，到达西瓦亭，视察牧马场所。九月，太宗抵达灵州，敕勒各部首领派使者相继抵达灵州的有数千人，都说：“希望能尊奉天子为我们的天可汗，子子孙孙永远做天可汗的臣民，死而无憾。”甲辰日，太宗作诗记叙此事，序文写道：“雪耻酬百王，除凶报千古。”公卿大臣请求在灵州刻石立碑；太宗准奏。
特进同中书门下三品宋公萧瑀，性情耿直孤僻，与同僚大多不和，曾对太宗说：“房玄龄与中书门下众大臣结党营私，不忠于陛下，权势稳固。陛下不详细了解，他们只是还没谋反罢了。”太宗说：“你这话是不是太过分了！君主选拔贤才作为心腹大臣，应当诚心信任他们。人不可能十全十美，必须舍弃其短处，取用其长处。我虽不算聪慧，也不至于完全分不清善恶，到这种地步！”萧瑀内心不安，多次违背太宗旨意，太宗也心怀不满，但因他大多时候忠诚正直，不忍心罢免他。
太宗曾对萧瑀说：“你既然信奉佛教，为何不出家？”萧瑀于是请求出家。太宗说：“我也知道你一向喜好佛门，如今不违背你的意愿。”不久萧瑀又进言说：“我刚才思考了一下，不能出家。”太宗认为他在群臣面前言行反复，更加不满；恰逢萧瑀称脚病不上朝，有时到了朝堂却不进见。太宗知道萧瑀始终心怀不满，冬，十月，亲手下诏列举他的罪状：“我对佛教并不尊崇。求佛道的人没能验证将来的福分，信佛教的人反而在过去遭受祸患。至于梁武帝潜心佛教，简文帝专心法门，耗尽府库财物供给僧众，耗费